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论文作者:包信和等 期刊:JACS 发布时间:2008-3-26 14:16:55
甲烷活化基础研究取得新进展

 
继通过构建多对电子循环体系,成功实行了低温(80℃)条件下甲烷选择氧化制备甲醇(J. Am. Chem. Soc., 128(2006) 16028)后,中科院大连化学物理研究所“界面和纳米催化”研究组(502组)在甲烷直接活化的基础研究方面又取得了新进展。通过与美国西太平洋国家实验室合作,采用高场固体核磁技术,直接对真实催化剂进行研究,获得了完整的固体催化剂活性中心结构的信息。相关结果发表在最新一期的《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 130(2008)3722)上。美国《化学和工程千亿国际娱乐官网》对这一工作予以了高度的关注,在最近一期的科技集锦(C&E News, Science & Technology Concentrates)中予以转摘,并给与较高评价。
 
甲烷是天然气的主要成分,其高效活化和选择转化是催化乃至化学领域的一大难题,长期以来一直受到研究工作者的广泛关注和重视。1993年,大连化学物理研究所千亿国际娱乐平台家首次报道了甲烷在无氧条件下,在金属担载的分子筛催化剂作用下直接活化转化制备基础化工原料芳烃和同时获得氢气的甲烷芳构化过程,引起了国内外广泛的关注。近年来,包信和研究员带领的研究小组在催化剂结构、反应机理和新催化剂研发等方面进行了大量细致、深入的研究。最近,该研究组的郑珩同学和马丁博士与美国西太平洋国家实验室合作,首次在高场固体核磁(900 MHz)下,对催化剂表面的Mo物种利用95Mo NMR技术进行了直接观察。结果表明,在Mo/ZSM-5催化剂制备过程中,Mo物种将和分子筛的酸中心发生强相互作用,形成一种具有强相互作用的Mo-O-Al物种,这一物种与处于弱相互作用状态的氧化钼微晶体存在一个平衡关系。当催化剂Mo含量较低时,催化剂表面以Mo-O-Al物种为主,而当催化剂Mo含量较高时,氧化钼微晶体成为优势物种。通过与催化活性的关联,得出了处于交换位的Mo-O-Al物种是甲烷直接转化反应的活性中心的结论。这一结果对认识和理解该催化反应活性中心的结构以及催化作用机理,以及发展高效催化剂具有重要指导作用。这一研究是首次利用高场95Mo NMR对真实催化剂体系进行研究的成功范例,展示了高场核磁在解决传统上难以观察的原子核(如Mo, Ag, Ti等)的化学问题,特别是涉及到真实催化体系中相关千亿国际娱乐平台问题的巨大威力。(来源:中科院大连化学物理研究所 石瑛)
 
(《美国化学会志》(JACS),130 (12), 3722 -3723,Xinhe Bao,Charles H. F. Peden)
 
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